近日，上海交通大学密西根学院教师贺玉莲团队在国际著名学术出版机构Elsevier旗下的《Fuel》期刊在线发表题为“Emerging Dual-Functional 2D transition metal oxides for carbon capture and utilization: A review” （新兴二氧化碳捕集与利用双功能二维过渡金属氧化物：综述）的综述型论文。论文将用于新兴集成型二氧化碳捕集与利用的双功能二维过渡金属氧化物的物化性质、制备方法和应用典例逐一进行归纳，并对该研究领域的应用前景进行展望。密院助理教授贺玉莲为论文的独立通讯作者，密院博士后杨柳青青和耶鲁大学博士候选人Jake Heinlein为共同第一作者，上海交通大学安泰经济与管理学院助理教授花成、西安交通大学副教授高瑞霞、耶鲁大学助理教授胡澍和Lisa Pfefferle教授共同参与了论文的撰写工作。
传统二氧化碳捕集与利用技术路线（上）与集成型二氧化碳捕集与利用技术路线（下）对比
二氧化碳（CO2）是一种全球公认的温室气体。自工业革命以来，大量化石燃料的燃烧导致了大气中CO2浓度的不断增加，从而引发了一系列诸如全球温室效应，极端气候频发等气候问题。因此，开发经济绿色CO2捕集与利用（CCU）技术路线刻不容缓。然而，传统的CCU技术需将捕集的CO2进行压缩提纯（约占30%全工艺能耗），再运输至化工厂进行进一步的增值利用，工艺繁琐且经济性欠佳。近年来，集成型碳捕集和利用技术（ICCU）备受关注，相较于传统CCU技术，ICCU可以实现在同一催化剂及操作窗口中完成碳捕集和碳利用两个反应过程，从而消除在传统CCU中CO2压缩与运输的经济成本，提高能量效率与技术经济性（如图）。另外，传统CCU技术中超高能耗的CO2脱附步骤在ICCU中可由催化反应产物脱附替代，从而降低吸附位点再生能耗。
密院贺玉莲团队注意到，过渡金属氧化物材料同时具有CO2化学/物理吸附与催化的双功能特性，其二维结构每单位质量可提供更多的吸附和活性位点，且平面的结构有助于传质过程与表面迁移。因此首次提出将新兴的双功能二维过渡金属氧化物用于ICCU技术的想法。另外，从已有文献中看，在二维过渡金属氧化物上，CO2的吸附捕捉与转化利用并不需要太高的温度，特别对于CO2甲烷化反应来说，可以在烟气排放温度压力下，实现CO2的捕集与原位转化，降低了整个反应过程的能耗与操作成本。同时，多数二维过渡金属氧化物亦具有光/电催化活性，对于ICCU技术，结合光/电催化也是重要的发展方向之一。最后，二维过渡金属氧化还具有丰富的接枝功能，可通过表面羟基官能团进行多样化学修饰，从而调控CO2吸附和催化过程的选择性。文章通过归纳总结二维过渡金属氧化物的特点，制备方法，和在碳捕集与利用上的应用典例，展现了二维过渡金属氧化物在ICCU技术上的应用前景。
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